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美国阿贡国家实验室Bostjan Genorio课题组--调控缺陷氧化石墨烯和还原氧化石墨烯电化学界
出处:石墨烯杂志  录入日期:2019-12-04  点击数:2672

  固液界面工程在发展未来能量存储与转换(ESC)装置中起重要作用。这里,缺陷的氧化石墨烯(GO)和还原氧化石墨烯(rGO)被用来调控铂圆盘电极的选择性和活性。通过Langmuir-Blodgett技术将GO沉积在铂电极上,获得了紧凑且均匀的GO膜,这些膜再通过热还原转化为rGO。电化学测量表明,GO和rGO与Pt电极的界面都对氧还原反应(ORR)有选择性,但对氢氧化活性没有影响。原子分辨率的扫描透射电子显微镜(TEM),拉曼光谱,X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)揭示了H2和O2以及与这些表面选择性和活性有关的官能团的可能扩散位点。基于这些认识,rGO界面被进一步证明在非水环境中表现出增强的ORR活性,并且所提出的非原位方法有望发展下一代ESC装置。

 

 


  Figure 1. (a)Langmuir-Blodgett槽的示意图,显示了压缩壁垒和浸入Pt圆盘电极的支架,(b)GO单层典型的II-区等温曲线,(c)GO片在Pt圆盘电极上的SEM图,对应图(b)中红色区域,(d)GO片在Pt圆盘电极上的SEM图,对应图(b)中蓝色区域。

 


  Figure 2. (a)GO的HAADF-STEM图,(b)GO的BF-STEM图,三个指向缺陷的箭头(可能的扩散位点)和六方形晶格,(c)碳,氧 K边缘的EEL谱,图(a)中标记的红色区域,(d)碳 K边缘的EEL谱,图(a)中标记的灰色区域。

 


  Figure 3. (a)GO@Pt和(b)rGO@Pt界面的C 1s XPS谱,通过座滴法测量了(c)GO@Pt和(d)rGO@Pt界面相应的接触角。

 


  Figure 4. 空白Pt,GO@Pt和rGO@Pt旋转圆盘电极对ORR和HOR的选择性。(a)HOR和(b)ORR极化曲线,(c)三种电极在高氯酸电解液中的循环伏安曲线,(d)rGO@Pt界面显示了对HOR和ORR的选择性示意图, 三种电极用于氧还原的(e)循环伏安曲线和(f)极化曲线。
  该研究工作由美国阿贡国家实验室Bostjan Genorio课题组于2019年发表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文:Tuning the Selectivity and Activity of Electrochemical Interfaces with Defective Graphene Oxide and Reduced Graphene Oxide(DOI: 10.1021/acsami.9b13391)

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