1成果简介 柔性能源存储系统的发展,其关键挑战在于如何兼顾高能量/功率密度与成本效益。本文,电子科技大学胡文成 教授、王妮 研究员等在《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS》期刊发表名为“Defect-Engineered Carbon Fabric and Dual-Additive Electrolyte Unlock Ultra-Durable Flexible Iron-Ion Hybrid Supercapacitors”的论文,研究提出了一种开创性的柔性铁离子混合超级电容器(IHSC),该电容器采用碳纤维(CF)基阴极与铁阳极复合材料,通过结构工程与电解液稳定化技术实现协同优化。阴极由水热蚀刻和退火的碳纤维(AHCF)制成,具有丰富的纳米孔(876.6m2 g−1)和缺陷,从而实现快速的SO₄²⁻离子传输和存储。 阳极AHCF-Fe通过在缺陷丰富的碳基底上沉积坚固的铁来缓解体积膨胀。双添加剂电解液(EDTA和NaBO₂)稳定Fe²⁺离子,优化pH值(3.5),并抑制腐蚀,从而实现无与伦比的电化学性能,峰值能量密度达1.31 mWh cm⁻²,功率密度达30.32 mW cm⁻²。值得注意的是,IHSC 在 20 mA cm−2 电流密度下经过 20,000 次循环后,容量保持率仍达 94.54%。分子动力学(MD)和密度泛函理论(DFT)计算证实了离子扩散动力学及增强界面相互作用的机制。该准固态IHSC展现出卓越的柔韧性,可在弯曲、缝制和切割等条件下可靠运行,为可穿戴电子设备供电。本研究开创了一种成本效益高、性能优异的储能范式,将电池级能量密度与超级电容器般的功率输出相结合,从而推动了柔性与可持续电子技术的进步。 2图文导读

图1、AHCF 阴极和 AHCF-Fe 阳极的制备示意图及其组装作为柔性 IHSC 的应用。

图2、AHCF-2和AHCF-Fe的微观形貌和结构。

图3、a) Raman diagrams, b) XRD graphs, and c) XPS survey spectra of AHCF-2 and AHCF-Fe. High-resolution XPS spectra in the d) C 1s and e) O 1s regions of AHCF-2. f) Fe 2p region of AHCF-Fe.

图4、a) Self-discharge profile, b) CV curves at 5 mV s−1, c) Cand d) EIS plots of IHSCs at different pH. e) CV curves from 3 to 50 mV s−1, f) GCD profiles from 3 to 50 mA cm−2, g) Ragone plots, and h,i) Cycle stability at 20 and 5 mA cm−2 of IHSC with pH = 3.5.

图5、Electrochemical kinetic analysis of IHSC. a) CV curves from 2 to 6 mV s−1, b) Capacitive contribution ratios at 6 mV s−1, and c) Capacitive contribution percentage at different scanning rates. Ex situ d) XRD graphs and e) SEM plots of AHCF-Fe anodes at different potentials in charge/discharge tests.

图6、a) MD simulation snapshots of electrolytes. RDF of Fe2+ to b) H2O and c) EDTA. d) Adiabatic ionization potential of Fe2+ in H2O and EDTA coordination environments. e) DOS profiles of CF and AHCF. f) Eint between CF and AHCF with the electrolyte, respectively. g) Migration pathways and energy analysis of Fe ions on CF and AHCF surfaces.

图7、a) Schematic of flexible IHSC device. b) CV curves from 3 to 20 mV s−1, c) GCD curves from 3 to 20 mA cm−2, d) Discharge curves with different bending conditions at 5 mA cm−2, e) Sewing, cutting, and lighting experiments, and f) Photographs as an electronic watchband of flexible IHSC devices. g) Schematic diagram of the energy storage mechanism of IHSC. 3小结 综上所述,一种新型高性能柔性IHSC装置已成功提出。通过独特工艺制备的AHCF电极在作为阴极时,已被证实可促进SO₄²⁻离子的吸附/脱附机制。此外,当作为阳极使用时,AHCF电极也被证实可有效促进Fe金属的沉积/剥离机制。针对Fe2+在水溶液中不稳定性的挑战,通过添加EDTA和NaBO2作为添加剂予以解决。除实验结果外,分子动力学(MD)和密度泛函理论(DFT)模拟进一步表明,EDTA可在适宜的pH范围内更有效地维持Fe2+的稳定化机制。这种独特的改性使AHCF能够为电解液中的离子提供快速迁移通道和充足的存储空间。实验结果进一步表明,IHSC设备展现出优异的功率密度(30.32mW cm−2 )和能量密度(1.31mW cm−2 ),同时具备卓越的循环稳定性。此外,该设备在缝制、切割和不同角度弯曲后仍能正常工作,这在柔性储能领域具有显著的竞争优势。本研究为开发高性能、低成本、安全可靠的柔性储能设备奠定了坚实基础,这些设备同时具备功率密度和能量密度优势。 文献: 
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