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东北大学《Langmuir》:以丝瓜珞为原料制备石墨烯气凝胶,用于从废水中高效去除染料
出处:材料分析与应用  录入日期:2025-07-15  点击数:1435

  1成果简介
  本文,东北大学高波 教授团队在《Langmuir》期刊发表名为“Graphene Aerogel Derived from Luffa Sponge Biochar for Efficient Dye Removal from Wastewater”的论文,研究首次报道了从丝瓜珞生物炭(LSBC)合成的三维石墨烯气凝胶复合吸附剂(LGA),用于高效去除水溶液中的亚甲蓝(MB)。该合成过程包括一个有效的碱活化热解过程,随后进行一步法溶剂热静电共组装。LSBC作为增强剂和桥接剂,有效防止石墨烯纳米片聚集,并促进三维分级多孔网络的形成。因此,LSBC为LGA赋予了多种优良性能,包括超亲水性(水接触角为8.0°)及丰富的含氧官能团。显微镜和表面分析表明,LGA具有丰富的孔结构,比表面积达237 m²/g,是GA的七倍以上,显著提升了其染料吸附性能。
  系统研究了pH值(4.0–8.0)、初始染料浓度(25–250 mg/L)、吸附剂用量(0.1–0.6 g/L)、温度(25–45 °C)及接触时间(15–420 min)对吸附效率的影响。结果表明,吸附过程符合Langmuir吸附等温线和伪二级动力学模型。MB的去除机制主要由π–π相互作用、氢键、静电吸引和孔隙填充共同作用,在pH 6.0时达到最大吸附容量1108.5 mg/g,优于大多数已报道的生物质基石墨烯吸附剂。此外,LGA展现出优异的稳定性和可重复使用性,在12次连续吸附-脱附循环后仍能保持>90%的初始吸附容量。这种低成本、高性能吸附剂为染料污染废水处理提供了有效且可持续的解决方案,同时证明了农业废弃物的高度价值利用。
  2图文导读 

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  图1.用于制备LGA的过程。

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  图2.(a)XRD 图谱,(b)拉曼光谱,以及(c)各种样品的 FTIR 光谱。

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  图3.(a、b)SEM 和 (c)GO的AFM 图像。

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  图4.N2(a) 的 GA 和 (b)LGA气凝胶的吸附和解吸等温线和孔径分布(插图)。

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  图5、(a) GA 和(b)LGA的Wca。

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  图6.MB 染料在 (a) 25 °C、(b) 35 °C 和 (c) 45 °C (c) 下吸附等温线到 LGA 上。

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  图7.描述 MB 染料吸附到 LGA 上的主要机制。
  3小结
  本研究中,通过碱活化-热解路线结合一步法溶剂热静电共组装方法,成功制备了一种新型丝瓜海绵衍生石墨烯气凝胶复合材料(LGA)。所得LGA呈现出三维互联多孔网络结构,具有超亲水性及高比表面积(237.1 m²/g),这些特性显著提升了染料分子在材料内部的扩散与质量传递效率。这些性能使LGA能够通过高度可及的表面活性位点实现快速高效的吸附。LGA对MB的最大吸附容量达1108.5 mg/g,优于此前报道的同类吸附剂。通过对关键操作参数(包括pH值、吸附剂用量、初始染料浓度和温度)的系统性研究,确定了最佳吸附条件如下:吸附剂用量为0.2 g/L,吸附时间为7小时,温度为25 °C,pH值为6.0,初始MB浓度为100 mg/L。
  在这些条件下,实现了96.8%的高去除效率。吸附等温线和动力学研究表明,吸附过程遵循Langmuir等温线模型和伪二级动力学模型,表明单分子层化学吸附是主导机制。热力学分析表明,吸附过程具有自发性特征(ΔG0 < 0),并表现出吸热行为(ΔH0 = 9.74 kJ/mol > 0,ΔS0 = 0.0743 kJ/(K·mol) > 0)。LGA在实际水体中也表现出优异的吸附性能,包括海水、自来水、河水和污水处理出水,进一步证实了其实际应用性。再生研究表明,LGA在经历12次吸附-脱附循环后仍保留90.2%的初始吸附容量,并能实现快速固液分离,凸显其可重复使用性和可持续性。成本效益分析显示,处理100 L初始浓度为100 mg/L的MB污染水仅需材料成本US$2.23。通过XRD、FTIR、XPS、zeta电位及吸附建模的综合表征证实,LGA与MB之间的主要相互作用包括静电吸引、氢键、孔隙填充效应及π-π堆积相互作用。
  文献:

 

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