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扬州大学《Anal Chem》:六方杆状多孔碳的微流控可穿戴电化学传感器,用于汗液代谢物和电解质分析
出处:材料分析与应用  录入日期:2024-10-24  点击数:350

  1成果简介


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  可穿戴传感器能够对生物流体进行无创连续分析,这对医疗监测具有重要意义。本文,扬州大学舒韵等研究人员在《Anal. Chem》期刊发表名为“Microfluidic Wearable Electrochemical Sensor Based on MOF-Derived Hexagonal Rod-Shaped Porous Carbon for Sweat Metabolite and Electrolyte Analysis”的论文,可穿戴传感器与微流控芯片无缝集成,微流控芯片是通过三维打印技术制备的,用于对人体汗液中的代谢物和电解质进行无创和多重分析。微流控芯片可实现快速取样,避免汗液蒸发和污染。以 Zn 金属有机框架为牺牲模板,合成了孔隙率高、比表面积大、导电性能优异的六角棒状多孔碳纳米棒(PCN),并表现出了对尿酸(UA)氧化的强大电催化能力。
  因此,基于PCN的传感器对尿酸具有高灵敏度和良好的选择性,线性范围宽至10-200μM,检出限低至4.13μM。同时,构建的基于电位计的离子选择电极分别用于检测 pH 和 K,具有良好的灵敏度、选择性、重现性和稳定性。此外,不同弯曲状态下的测试表明,机械变形对可穿戴传感器的电化学性能影响很小。此外,我们还评估了可穿戴传感器在有氧运动时对汗液中尿酸、pH值和K值进行多重实时分析的实用性,并进一步研究了摄入富含嘌呤的食物对汗液和尿液中尿酸代谢物水平的影响。研究还得出了尿液尿酸与汗液尿酸之间的关系。总之,这种可穿戴传感器能够对不同的无创生物液体进行多种电解质和代谢物分析,这表明它在个性化疾病预防方面具有潜在的应用价值。
  2图文导读 


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  图1. (A) 集成式可穿戴传感器的剖面图。(B) 利用 3D 打印技术制备微流控模块。(C) 传感模块方案。(D) 柔性传感贴片和 (E) 佩戴在受试者颈部的装置的实物图片。


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  图2. (A) ZMN 和 MPCN 纳米材料的合成示意图。ZMN (B) 和 MPCN (C) 的扫描电镜图像。(D) ZMN 和 MPCN 的 XRD 光谱。(E) MPCN 的 XPS 光谱。(F) MPCN 的元素图谱。(G) MPCN 和 ZMN 的 N2 吸附-解吸等温线。(H) MPCN 和 ZMN 的孔径分布。(I) MPCN/SPE 的扫描电镜横截面图像。


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  图3:(A)在含有 0.1 M KCl 的 5 mM K3[Fe(CN)6]/K4[Fe(CN)6](扫描速率:100 mV-s-1)中,SPE 在 0° 至 90° 不同弯曲度下的 CV 曲线。插图:不同弯曲度下电极的相对电阻。(B) 不同修饰电极在含有 200 μM UA 和不含 UA 的人工汗液(pH = 5)中的 CV 曲线。(C) 200 μM UA 存在下,MPCN/SPE 在人工汗液中的 CV 曲线,扫描速率如下:10-100 mV-s-1:10-100 mV-s-1。插图:峰值电流与扫描速率之间的线性关系。(D) UA 传感器对 UA 浓度序列的 DPV 曲线。(E) 不同浓度 UA 的电流响应校准曲线。(F) 尿样传感器对汗液中常见的其他分析物的选择性。(G) 在含有 100 μM UA 的人工汗液中进行的再现性测试。(H) UA 传感器在不同浓度 K 下的峰值电流响应。(I) UA 传感器在不同 pH 条件下的 DPV 曲线。


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  图4. (A) 不同 pH 值下电流信号与 UA 浓度之间的线性关系。(B) 校准 UA 传感器参数的校正系数。(C) 不同 pH 值(4.0 至 8.0)下的 OCP 曲线。插图:pH 传感器的校准曲线(n = 3)。(D) pH 传感器在 Mcllvaine 缓冲液中的选择性分析。(E) 0.1 M PBS(pH = 7.4)中不同浓度 K 的 OCP 曲线。插图:K 传感器的校准曲线(n = 3)。(F) K 传感器在 PBS 中的选择性分析。


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  图5:(A)在原始无创生物流体汗液中监测 UA、K 和 pH 的方案。(B) 用黑色墨水模拟汗液在微流体通道中流动的数码照片。(C-E) 一小时内不同时间段汗液中 UA、K 和 pH 的测量值。(F)饮用啤酒前后一段时间内汗液和尿液中 UA 含量的动态变化。(G)不同剂量的啤酒摄入对汗液和尿液中 UA 代谢的影响。对摄入不同量啤酒(样本 1 至 4 分别代表摄入 0、250、500 和 1000 毫升啤酒)后的(H)汗液和(I)尿液样本进行了准确性测试。结果与 UACT 标准方法得出的结果进行了比较。
  3小结
  最后,我们利用三维打印技术将柔性可穿戴传感器与微流控芯片集成在一起,实现了对汗液中代谢物和电解质的无创实时分析。通过与微流控通道的集成,我们的设备可以实现快速的汗液采样,避免了汗液污染和蒸发。由 Zn-MOF 制成的多孔碳纳米棒可用于连续非酶切监测汗液中的 UA。由于 MPCN 具有良好的电催化能力,该传感器在检测 UA 方面表现出优异的电化学性能,线性范围宽至 10-200 μM,检出限低至 4.13 μM。此外,通过对电极上的 PANI 和基于缬氨霉素的离子选择膜进行改性,还可以特异性地检测汗液的 pH 和 K 值,并具有高灵敏度、可重复性和稳定性。此外,还成功演示了有氧运动时汗液中 UA、pH 和 K 的多重实时分析,以及食用不同量的富含嘌呤的食物后汗液和尿液中 UA 水平的变化。结果表明,汗液和尿液中的尿酸浓度具有高度相关性。此外,通过与标准方法进行比较,评估了可穿戴传感器的高准确性。总体而言,我们的可穿戴传感器为日常汗液监测提供了一种可行的策略,有助于实现个人健康管理。
  文献:


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