1成果简介
随着航空航天、通信和储能系统中大功率电子设备的快速发展，巨大的热通量对电子设备的安全构成了越来越大的威胁。与厚度仅为几个微米的薄膜相比，厚度超过数百微米的高质量石墨烯厚膜（GTF）具有更高的热通量，有望解决热管理难题。然而，传统的石墨烯厚膜通常具有较低的热导率和较弱的机械性能，这归因于无序的片层排列和脆弱的界面粘合力。
本文，浙江大学刘英军 研究员、许震 研究员、高超 教授团队在《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS》期刊发表名为“Bidirectionally High-Thermally Conductive and Environmentally Adaptive Graphene Thick Films Enabled by Seamless Bonding Assembly for Extreme Thermal Management”的论文，研究提出提出了一种无缝接合组装（SBA）策略，以达到数百微米以上的 GTF 值，并具有坚固的凝聚界面。
对于厚度约250 微米的GTF-SBA，其平面内热传导率为 925.75 W m−1K−1 ，平面外热传导率为 7.03W m−1K−1，分别约为传统粘合装配法制备的 GTF 的2倍和 12 倍。此外，即使在77至573K的苛刻温度冲击下，GTF-SBA 仍表现出卓越的稳定性，确保了其在极端条件下长期使用的环境适应性。这些发现为石墨烯块体材料的界面设计提供了宝贵的见解，并凸显了高性能石墨烯基材料在极端热管理需求中的潜在应用。
2图文导读
图1.a） GTF-TAA 和 GTF-SBA 的可扩展制造工艺示意图。
b）GTF-TAA和GTF-SBA具有不同界面微孔结构的键合界面图示。
c）GTF-TAA和GTF-SBA键合界面的SEM图像。
d）GTF-TAA和GTF-SBA的界面孔隙率。
e）大规模GTF-SBA大块材料的光学图像。
f）GTF-SBA的光学图像，具有可控的形状和厚度。
g）GTF-SBA（红线）和GTF-TAA（蓝线）的界面致密度和整体导热性能。
图2、a) GF和MGF的表面粗糙度。b) GTF的SEM图像以及相应的 C、O、Ag、Cu和Ti元素图谱。插图为剪切破坏后MGF的光学图像。e) MGF上金属沉积层的剥离测试示意图。f) 用3M胶带剥离的MGF的光学图像和扫描电镜图像（白色边框所圈部分）。g) 石墨烯/石墨烯、石墨烯/铜和石墨烯/TiCu 界面电荷密度差分布的 DFT 计算。黄色电子云表示电荷的积累，蓝色表示电荷的消耗。
图3、a）GTF-TAA和GTF-SBA具有不同组装层的面内热导率，b）透面热导率，c）热流。d） 不同液氮（77 K）冲击时间后GTF-TAA和GTF-SBA的面内热导率变化。e） GTF-TAA 和 GTF-SBA 在 200 次液氮撞击前后的横截面形态。f） Cu、热解石墨和 GTF-SBA（50 层）在低温区的面内热导率。g） GTF-TAA和GTF-SBA的热重曲线，插图显示了不同温度下的表面形貌。h） GTF-TAA和GTF-SBA在200次热冲击前后的横截面形态。i） 不同热冲击时间后GTF-TAA和GTF-SBA的面内热导率变化。
图4、a） GTF-SBA原子无缝键合界面示意图。b，c） GTF-SBA中金属间（Ag/Cu）和三元金属/石墨烯（Cu/Ti/石墨烯）界面的TEM图像。d） GTF-SBA中三元金属层的相应厚度。e） GTF-SBA无缝键合界面的元素分布。f-h）金属间（Ag/Cu）和三元金属/石墨烯（Cu/Ti/石墨烯）界面的AC-STEM图像以及GTF-SBA的GF单元的高晶体结构，插图是相应的SAED图案。无缝粘合界面由白色虚线圈出。i） 磁控溅射过程中的高功率原子破坏过程的图示。j，k） 图4f，g白框中金属间（Ag/Cu）和三元金属/石墨烯（Cu/Ti/Graphene）界面的局部晶格应变分布。
图5、a）红外图像，b）温度分布曲线，c）厚度为≈1000微米的GTF-TAA和GTF-SBA在实际热源加热和散热下的传热模型。d-e） GTF-SBA与GTF-TAA和报道的GTF的面内和面内热导率的比较。f） κ 的比较⊥（x 轴），κ∥/κ⊥（y 轴）和 κ∥（对角线虚线）GTF与其他各向异性导热材料。g） GTF-SBA与GTF-TAA、聚合物、金属和陶瓷基热管理材料的比热导率比较。
3小结
综上所述，提出了一种可靠的无缝接合工程，以制备具有双向高热导率和超稳定结构的 GTF，用于极端热管理。通过将传统的物理粘合转化为共价键合，降低了界面孔隙率，提高了界面强度，确保了 GTF 在各种极端条件下的结构稳定性和导热性。GTF-SBA 的κ∥（h ≈ 250 µm）≈925.75 W m-1K-1，κ⊥≈7.03 Wm-1 K-1，这是传统粘合剂组装难以直接获得的。此外，得益于无缝粘接界面，GTF-SBA 的微观结构和导热性能在 77 至 573 K 的 200 次冷热冲击后仍然保持稳定。这项工作给出了通过界面设计实现 GTF 无缝组装的深刻概念，为未来石墨烯基材料在极端热管理应用中的高性能应用提供了新的可能性。
文献：
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